《光学学报（网络版）》“激光光谱”专题由中国光学学会激光光谱学专业委员会精心策划，专题持续征稿中…
本文题为“基于腔增强双共振差分光谱的14CO2探测”，源自中国科学技术大学胡水明团队，被选为专题封面文章。本篇稿件处理周期：外审：6天；录用：27天；网络首发：43天；正式出版：56天。
封面解读
封面展示了腔增强双共振差分光谱用于¹⁴CO₂探测的实验示意。两束中红外激光作为泵浦光与探测光，与光学腔和二氧化碳样品同时耦合，泵浦光将¹⁴CO₂分子激发至振动中间态。探测光通过腔衰荡方式测量中间态分子的吸收信号。通过对泵浦开启与关闭状态下的信号进行差分处理，获得与双共振过程对应的光谱信息，以实现定量测量。
官网链接：谭延东, 刘天祜, 王泽楠, 程存峰, 胡水明. 基于腔增强双共振差分光谱的¹⁴CO₂探测（特邀）[J]. 光学学报（网络版）, 2026, 3(4): 0412002.
放射性碳¹⁴C是研究大气碳循环与碳排放溯源的重要示踪剂，其高灵敏检测对环境监测与碳源研究具有重要意义。中国科学技术大学胡水明团队基于腔增强双共振差分光谱技术，构建了一套可在常温条件下对二氧化碳中¹⁴CO₂进行高选择性定量探测的光学检测方案，实现了宽丰度范围内的线性测量与良好重复性。该研究为放射性碳的快速光学检测及其在大气监测中的应用提供了新的技术路径。
1、研究背景
在大气碳循环研究与碳排放溯源中，区分化石燃料排放与生物源排放是一个核心问题。以城市大气监测为例，常规二氧化碳浓度测量只能反映总体排放水平，却难以判断其来源。当城市中化石燃料消耗增加时，大气中二氧化碳浓度可能与生物呼吸或自然碳交换产生的变化高度叠加，从而掩盖真实的人为排放信号。放射性碳¹⁴C由于在化石燃料中已完全衰变，而在自然碳循环中持续生成，成为区分不同碳源的关键示踪指标。
然而，大气中¹⁴CO₂的自然丰度仅处于ppt量级，相当于一万亿个二氧化碳分子里面仅有一个¹⁴CO₂，其高灵敏检测长期依赖加速器质谱等大型装置。尽管该类方法具有极高的灵敏度与准确度，但样品制备复杂、测量周期长、设备体积大且运行成本高，难以满足高通量、现场化和实时监测等应用需求。在碳排放精细化监管、核设施排放监测以及区域尺度碳源研究中，亟需一种能够在常温条件下快速、可靠测量¹⁴CO₂的替代技术。
光学方法因具备非侵入、响应快和系统可集成等优势，被认为是实现放射性碳原位检测的重要发展方向。然而，传统单光子吸收光谱在面对极低丰度同位素时，容易受到其他同位素分子和背景吸收的强烈干扰，灵敏度和选择性难以兼顾。如何在常温条件下有效抑制背景干扰、提升选择性，并实现对¹⁴CO₂的定量检测，是当前光学放射性碳探测面临的关键问题。本研究正是围绕这一需求，探索一种兼具高选择性与高灵敏度的全光学检测方案。
2、研究内容与亮点
针对前述放射性碳¹⁴CO₂在大气中丰度极低、背景干扰严重、难以实现快速光学检测的问题，胡水明团队围绕“如何在常温条件下实现对¹⁴CO₂的高选择性、高灵敏定量测量”这一核心目标，系统开展了腔增强双共振差分光谱技术的研究与实验验证。
该研究的基本思路是将双共振光谱方法与腔增强光谱技术相结合，通过泵浦—探测机制对目标分子进行选择性激发，并利用差分测量策略有效抑制背景吸收干扰。在实验方案中，研究团队选取¹⁴CO₂特定振动跃迁作为泵浦与探测通道，利用两束中红外激光分别与分子的不同能级跃迁发生共振作用。泵浦光首先将分子从基态激发至振动中间态，随后探测光仅对处于该中间态的分子进行腔衰荡光谱测量，从物理机制上实现了对¹⁴CO₂分子的选择性“标记”和读取。
为进一步消除来自其他同位素分子及背景气体的吸收干扰，研究团队引入了差分测量策略：在泵浦光开启和关闭两种状态下分别进行测量，并对两种信号进行差分处理，从而获得仅与双共振过程相关的净吸收信号。该方法显著降低了系统漂移和非目标吸收对测量结果的影响，使得在常温条件下对ppt量级¹⁴CO₂的探测成为可能。
图1 实验原理与实验装置图
在实验实现上，研究人员自主研制并搭建了基于中红外光参量振荡器的腔增强双共振差分光谱系统。两套激光光源共用高稳定度种子光，并通过精密的频率锁定与腔长控制，实现泵浦光与探测光同时与高精细度光学腔共振。通过合理设计光路结构和测量时序，系统在保证灵敏度的同时兼顾了测量稳定性与效率，为后续定量检测奠定了实验基础。
图2 含¹⁴CO₂二氧化碳样品的双共振差分光谱，其中红色和黑色分别为碳-14丰度 210.0(7) ppt和化工源（丰度<0.05 ppt）二氧化碳样品中的光谱
在性能验证方面，研究团队对一系列具有不同¹⁴C丰度的二氧化碳样品进行了系统测量。实验结果表明，双共振差分信号强度与¹⁴CO₂浓度在近三个数量级范围内呈现良好的线性关系，拟合斜率的相对标准误差约为2%，显示出该方法优良的定量检测能力。此外，对¹⁴C丰度约为1.074 ppt的样品进行多次重复测量，其测量结果的相对标准差约为5%，表明该系统在极低丰度条件下仍具有良好的重复性和稳定性。
图3 不同碳-14丰度样品的CEDDS测量结果与质谱结果的对比
与传统依赖大型质谱装置的检测方法相比，该研究提出的腔增强双共振差分光谱技术具有多方面优势：一是可在常温条件下运行，无需低温制冷或复杂样品处理；二是全光学实现，系统结构相对紧凑，具备向在线监测和现场应用拓展的潜力；三是方法本身具有较高的光谱特异性，可有效抑制同位素和背景分子的干扰。上述特点使该技术在放射性碳快速检测领域展现出独特优势。
图4 碳-14丰度为1.074(3) ppt的二氧化碳样品的CEDDS重复测量结果
总体而言，团队的研究不仅在实验上验证了腔增强双共振差分光谱用于¹⁴CO₂检测的可行性和定量能力，也为光学方法在放射性碳监测中的应用提供了一条切实可行的技术路径。这一工作为后续开展大气碳排放溯源、碳循环研究以及相关环境监测应用奠定了重要基础。
3、总结与展望
在现有研究基础上，后续工作将围绕进一步提升系统灵敏度、稳定性及实际应用能力展开。一方面，通过优化光学腔结构、提高腔镜反射率、降低探测噪声水平，有望将最低可探测吸收系数进一步降低，从而提升¹⁴CO₂测量精度并扩展检测下限；另一方面，将针对激光功率稳定性、气体压力与温度控制等关键参数进行系统优化，以增强长期运行条件下的测量可靠性。
在应用层面，后续研究将结合二氧化碳在线提取与富集技术，探索腔增强双共振差分光谱方法在真实大气样品中的应用可行性，推动该技术由实验室验证向实际监测场景拓展。同时，通过选择不同分子跃迁通道，该方法有望推广至其他痕量气体及自由基的高选择性检测，为环境监测、碳排放溯源及相关交叉领域研究提供更为通用的光学检测手段。
作者介绍
谭延东，中国科学技术大学博士后，研究方向为利用光学方法检测放射性碳。
程存峰，中国科学技术大学教授，研究方向为痕量分子同位素检测及分子精密光谱。
胡水明，中国科学技术大学教授，主要从事激光痕量探测与精密激光光谱的研究及应用。
期刊简介
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